清华新闻网2月13日电 液体薄膜蒸发过程广泛存在于微电子封装、材料表面镀膜等工业领域中，对最终产品质量至关重要。蒸发过程中，液膜内部会自发形成温度和溶质浓度梯度，进一步会引起温度和溶质马兰戈尼效应（Marangoni effect），极大影响液膜蒸发过程。但这两种效应引发的双重不稳定性机制及其对沉积形貌的动态调控规律尚未明确，制约了高精度涂层工艺的优化。

近期，清华大学能动系孙超课题组与荷兰特温特大学德特勒夫·洛斯（Detlef Lohse）教授合作，以水-乙醇-茴香油三元混溶体系为研究对象，通过高精度热成像与光学观测技术，同时观察到温度马兰戈尼效应形成的微米级热对流胞与毫米级油滴析出的多边形图案。结合多尺度数值模拟，团队量化了表面张力梯度中温度与浓度贡献的竞争关系，结果表明热效应在蒸发初期主导界面失稳，而溶质效应则随液膜内溶质扩散而逐渐增强。基于此，团队提出了热-溶质双重马兰戈尼效应分阶段主导的理论判据。进一步，通过调控蒸发速率与油滴析出临界时间阈值，可以实现对微滴图案特征波长的主动控制。

课题组通过图1A所示实验装置观察多组分液膜在蒸发过程中的动态行为。在液膜蒸发初期和中期，可分别从红外相机和光学相机中观察到液膜表面出现蜂窝状热对流图案（图1B）和多边形的油滴析出图案（图1F）。这两类图案特征波长的差异（图2）表明，液膜蒸发过程中存在两种不稳定性机制：热不稳定性（thermal instability）和溶质不稳定性（solutal instability）。

图1.实验装置示意图及蒸发过程主要现象

图2.红外相机和光学相机观察的两种图案的波长分布

为了深入分析两种不稳定性机制的竞争关系，课题组通过数值模拟定量比较了热马兰戈尼效应和溶质马兰戈尼效应在表面张力中的贡献。数值模拟结果揭示了两种机制在蒸发过程中的动态转换：热马兰戈尼效应在初期主导对流模式，而溶质马兰戈尼效应随着液膜内的溶质扩散过程逐渐占据主导地位（图3）。这一发现不仅解释了实验中观察到的图案波长差异，还为理解多组分液膜蒸发过程中的复杂流体动力学提供了理论支持。

图3.热质耦合双重失稳机制判据

基于对两种不稳定性机制的理解，研究团队展示了通过调节蒸发条件来控制液膜沉积图案的应用潜力。在混入颗粒的液膜蒸发实验中，当基底温度较高时，热马兰戈尼效应显著，导致颗粒形成规则的沉积图案；而当基底温度降低时，颗粒则均匀沉积。该结果有助于为相关蒸发沉积技术的精确调控提供新的思路。

图4.不同基底温度下颗粒沉积图案对比

相关研究成果以“多组分液膜蒸发过程中的热质耦合双重失稳机制”（Thermal-Solutal-Induced Bistability of Evaporating Multicomponent Liquid Thin Films）为题，于2月7日在线发表于《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）。

能动系2021级博士生若田雄辉为论文第一作者，清华大学燃烧能源中心、能动系教授，新基石研究员孙超为论文通讯作者。合作者包括燃烧能源中心、能动系博士后王峰以及荷兰特温特大学德特勒夫·洛斯（Detlef Lohse）教授。研究得到国家自然科学基金基础科学中心项目“非线性力学的多尺度问题研究”、腾讯新基石研究员项目及科学探索奖项目等的支持。

论文链接：

www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2418487122

供稿：能动系

编辑：李华山

审核：郭玲